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钛硅分子筛 TS-1催化剂
摘要：探究了其在烯烃环氧化以及氧化脱硫反应中的催化活性。这些研究将对理解分子筛晶化过程进而制备出高催化性能的钛硅酸盐分子筛催化剂提供建议和指导，并为钛硅酸盐催化剂的工业化生产和应用提出新的可能。
分子筛作为一种应用广泛的无机微孔晶体材料，在离子交换、气体的吸附与分离、多相催化以及新兴的光电催化和生物医药等方面都发挥着举足轻重的作用。TS-1 分子筛是钛硅酸盐分子筛家族中的第一个成员，钛原子以同晶取代的方式进入纯硅MFI分子筛骨架。TS-1分子筛在以H2O2为氧化剂的氧化反应（如烯烃环氧化、苯酚羟基化以及酮的氨肟化等）中具有优异的催化性能，该催化体系绿色无污染，因符合绿色化学的理念而备受关注。 TS-1分子筛中的骨架钛物种作为活性中心，其含量、在骨架中的位置、配位结构及其微环境等是决定催化剂活性的关键。一般来说，TS-1 分子筛中主要的活性物种为骨架四配位的TiO4，其数量与TS-1的催化活性正相关。然而，TS-1制备过程中较高占比的钛源投入会导致锐钛矿的产生，而且富钛TS-1的合成步骤通常较为复杂或耗时。此外，由于位阻效应，TS-1分子筛中的TiO4含量通常很难超过2 wt% (Si/Ti = 40)，因此需要通过构建不同配位形式的Ti物种来提升催化剂中活性物种的数量。研究表明具有六配位结构的Ti(OH2)2(OH)2(OSi)2物种比传统四配位的 TiO4具有更优异的催化活性，但其构建方法（如后处理、晶种辅助和微波辐照等）大多难以可控、合成过程复杂且含量较低。为提高TS-1分子筛的骨架钛含量并可控地构建高活性的钛物种，需要深入认识分子筛的晶化机理及晶化过程，然而，目前与晶化过程相关的研究主要集中在几种模型分子筛（如silicalite-1和SSZ-13）上，对杂原子分子筛尤其是TS-1分子筛的研究较少。 本论文以调控TS-1分子筛的活性中心为核心，从控制分子筛晶化过程的角度出发，对TS-1分子筛的合成进行深入研究，实现了含有高骨架Ti含量、高催化活性Ti物种以及高Ti物种可及性的TS-1分子筛催化剂的制备，探究了其在烯烃环氧化以及氧化脱硫反应中的催化活性。这些研究将对理解分子筛晶化过程进而制备出高催化性能的钛硅酸盐分子筛催化剂提供建议和指导，并为钛硅酸盐催化剂的工业化生产和应用提出新的可能。
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